采用水热-冷冻-铸造相结合的方法制备聚酰胺胺改性石墨烯气凝胶实现CO2吸附

二氧化碳被认为对全球变暖和气候变化的影响最大。碳捕获技术的发展被视为缓解这些重大问题的有效途径，其中基于高比表面积、高孔体积吸附剂、高吸附解吸速率的多孔吸附剂的开发仍然是一项具有挑战性的任务。纳米碳材料由于具有较好的CO2吸附性能而受到广泛的研究，在这些纳米材料中，氧化石墨烯(GO)具有高比表面积、低成本替代品和可调的表面化学性质，可用于低温CO2捕获。由还原氧化石墨烯(rGO)获得的三维(3D)多孔气凝胶由于具有低密度、相互连接的多孔网络、大表面积和活性位点，被认为是有前途的二氧化碳捕获吸附剂。

含有胺基的小分子或大分子对氧化石墨烯中的环氧化物和羧基进行化学修饰，以调整其表面化学性质，以改善吸附性能。在这方面，聚酰胺胺(PAMAM)树状大分子引起了人们的兴趣，因为它们是非挥发性分子，具有高密度的功能胺端基和大表面积，从而提供了更多的活性位点。PAMAM树状大分子表面官能团的数量随着树状大分子(G)的生成呈指数增长。PAMAM树状大分子由于其相对较低的生产成本、可生物降解性和独特的结构性质，如表面化学、可控的尺寸和结构、亲水性和化学稳定性，在电化学传感或吸附应用等领域具有应用前景。

西班牙瓦伦西理工大学和 Tecnológico del Plástico研究所的Enrique Giménez等人采用水热-冷冻-铸造相结合的方法，用PAMAM树枝状大分子对部分还原的氧化石墨烯（rGO）气凝胶进行改性。作者研究了不同条件，如树枝状大分子的代数、GO:PAMAM的重量比、溶剂热温度、冷冻-铸造速率等对改性气凝胶性质的影响。并利用SEM、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱、X-射线光电子能谱等对气凝胶进行了表征。结果表明，合成条件与改性气凝胶中的N含量、N/C比、氮的作用等有较强的相关性；低GO：PAMAM（2：0.1mg mL-1）比率、高代数PAMAM（G7）改性的气凝胶，在较高的溶剂热温度和液氮中冷冻-铸造的气凝胶对CO2的吸附性能最佳。该研究结果报道了一种可行的改性石墨烯气凝胶的方法，用以改善对CO2的捕获。

图. 气凝胶的合成

文献来源：Alina Pruna*, Alfonso Cárcel, Adolfo Benedito and Enrique Giménez*. Int. J. Mol. Sci. 2021, 22, 9333.